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Nature重磅!刘冰冰教授团队高压技术突破,合成出极硬非晶碳!

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  • 2021-11-25 08:00:00
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简介【消息来源:超硬材料国家重点实验室】北京时间2021年11月25日凌晨00时,吉林大学刘冰冰教授团队在国际顶级学术期刊Nature上发表了题为“Ultrahard bulk amorphous carbon from collapsed fullere

【消息来源:超硬材料国家重点实验室】北京时间2021年11月25日凌晨00时,吉林大学刘冰冰教授团队在国际顶级学术期刊Nature上发表了题为“Ultrahard bulk amorphous carbon from collapsed fullerene”的新成果。

课题组采用自主发展的大腔体压机超高压关键技术,利用C60碳笼压致塌缩形成的“非晶碳团簇”这一新的构筑基元,探索了其在20-37 GPa压力范围内的温压反应相图,首次成功实现了毫米级近全sp3非晶碳块体材料的合成。

寻找新型碳材料一直是材料领域的前沿科学问题。作为自然界中最丰富的元素之一,碳具有多种杂化成键方式,形成的碳材料结构丰富、性质迥异,应用也极为广泛,因此,几乎每一种新碳材料的发现都引发了研究热潮。

从材料形态和原子排列的有序度分类,碳材料可分为长程有序的晶态碳以及无序的非晶碳。石墨和金刚石就是典型的碳晶体,分别由碳原子通过全sp2成键和全sp3成键形成。正是由于碳原子杂化方式不同,金刚石与柔软的石墨性质差异极大。全sp3键的金刚石不仅硬度最高,还是集高热导、宽透光频带、宽禁带等多种优异性能于一体的多功能材料,被称为“工业牙齿”。而非晶碳材料,目前主要是以sp2键为主形成的无定型碳,具有与石墨相似的柔软、导电等特性。然而,合成与金刚石结构、性质相对应的,由全sp3键形成的非晶碳块体材料却一直未能实现,是碳材料领域长期未能突破的科学难题。近年来,非晶材料因展现出如各向同性等不同于晶态材料的显著特点,越来越受到人们的关注。探索新型非晶材料,建立结构与物性之间的关联,是非晶材料领域的重要课题。全sp3非晶碳块体材料的合成对非晶材料领域也具有重要意义。

高压可以有效调控碳的杂化成键方式,是合成新型碳材料的重要技术手段。人造金刚石的合成就是利用高温高压大腔体技术实现的。为了实现全sp3非晶碳块体材料的合成,刘冰冰课题组基于对富勒烯C60高压研究的长期积累,提出了采用大腔体超高压技术,利用C60碳笼压致塌缩形成“非晶碳团簇”这一新的构筑基元,在更高温压区间反应合成全sp3碳块体非晶材料的研究思路

然而商用大腔体压机的压力极限只有25万大气压,难以满足对新材料高压研究的要求。因此,突破商用大腔体压机的压力极限,发展更高温压范围的大腔体压机技术至关重要。如何解决超高压与大腔体二者技术要求的矛盾,是问题的关键所在, 也是国际公认的技术难点。课题组近年来潜心攻关,首次利用国产的硬质合金压砧突破了商用Walker型大腔体压机的压力极限,发展了大腔体压机毫米级样品腔超高压产生的关键技术,在高温条件下实现了高达37万大气压的超高压力【Chin. Phys. Lett.2020, 37, 080701】,并借此技术首次成功实现了毫米级近全sp3非晶碳块体材料的合成。相关重要结果如下:

1)首次实现了近全sp3非晶碳块体材料的合成:首次给出富勒烯C60在高温超高压区间(20-37 GPa)的反应相图,在苛刻的温压条件下,合成出了高质量、毫米级、透明的近全sp3非晶碳,sp3碳含量最高可达97.1%。

2)破解了近全sp3非晶碳的结构难题:通过同步辐射技术与高分辨电镜技术结合,发现其是由具有短/中程序的四配位类金刚石sp3碳团簇形成的非晶结构。

3)发现了近全sp3非晶碳具有优异的力、热、光学性能,创下多项非晶材料之最:近全sp3非晶碳的光学带隙高达2.7 eV;维氏硬度高达102 GPa(9.8 N载荷下),杨氏模量达到1182 GPa,可与金刚石相媲美;热导率高达26 W/mK,是目前非晶材料中发现的硬度、热导率、模量最高的材料。

4)实现了非晶碳sp3含量与性能的精细调控:通过改变压力实现了对非晶碳中sp3含量的调控,发现了非晶碳sp3含量与光学带隙、热导率的正相关规律,获得了系列光学带隙可调(1.8 eV-2.7 eV)的非晶碳材料,比非晶硅、锗具有更大的带隙以及调控范围,为非晶材料的应用开辟了新的空间。

Nature重磅!刘冰冰教授团队高压技术突破,合成出极硬非晶碳!

图1.a,高质量sp3非晶碳块材的光学照片;b,sp3非晶碳样品的PDF分析;c,sp3非晶碳样品的维氏硬度测量;d,sp3非晶碳样品的热导率和硬度与其他非晶材料的比较。